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苹果手机打电话时，可以通过以下步骤设置上网模式。
1、进入“设置”界面。
2、打开“蜂窝移动网络”选项。
3、确保“蜂窝移动数据”已经开启。
4、打开“语音与数据”界面，选择一种上网模式，对于使用移动数据打电话时同时上网的需求，可以选择“VoLTE”模式，此模式允许手机在通话时使用高速网络连接互联网，使用VoLTE功能需要手机支持、SIM卡支持和运营商网络的覆盖，如果所在区域不支持VoLTE，手机可能无法注册到VoLTE网络，此时可以尝试联系运营商获取帮助。
还可以通过以下方式设置上网模式：
1、打开手机“设置”。
2、点击“蜂窝网络”选项。
3、在此界面中，可以看到当前手机网络的上网模式，可以根据需求选择不同的模式，如“移动数据”、“仅使用Wi-Fi”等，如果需要更改上网卡，可以点击进入相应卡槽的选项进行更改，不同的手机型号和操作系统版本可能存在操作上的差异，如果遇到问题，建议查阅苹果官方指南或联系苹果客服获取帮助。
苹果手机打电话时的上网模式可以在“设置”中的“蜂窝移动网络”或“蜂窝网络”选项里进行设置，请确保了解所在区域的网络覆盖情况，并根据需求选择合适的上网模式。